Le cadre de cette étude est la spectroscopie ultrarapide des non-linéarités non résonantes du troisième ordre (χ(3)). La spectroscopie à effet Kerr optique (OKE) regroupe de nombreuses méthodes expérimentales adaptées à la mesure du tenseur χ(3), avec leurs avantages et inconvénients respectifs. Cependant, la plupart d'entre elles nécessitent une réduction du bruit pour isoler la contribution des faibles non-linéarités.
Dans ce manuscrit, nous proposons une méthode originale et élégante de spectroscopie du χ(3) résolue en temps, qui, bien qu'interférométrique, est immunisée contre les fluctuations de phase. La méthode consiste à suivre la variation du retard de groupe optique, plutôt que la phase, d'une sonde transmise sous l'effet d'une forte impulsion de pompe, via une interférométrie spectrale entre la sonde et un oscillateur local chirpé échantillonné en amont. Nous démontrons à la fois théoriquement et expérimentalement qu'une interaction complexe entre le remodelage temporel et spectral non linéaire donne lieu à un changement transitoire du retard de groupe optique de la sonde.  
Par conséquent, la détection est immunisée contre les fluctuations de phase et fournit des moyens supplémentaires pour améliorer à la demande la sensibilité.

Configuration optique. La source laser (Pharos SP, Light Conversion) est divisée en trois faisceaux (pompe, sonde et référence). L'observable est le spectre d'interférence entre le faisceau sonde et le faisceau de référence chirpé en fonction du délai pompe-sonde. Le graphique du haut présente le pic AC de la transformée de Fourier du spectrogramme. Les décalages spectraux subis par l'impulsion de la sonde sur une échelle de temps de l'ordre de la femtoseconde sont codés comme un changement du retard de groupe relatif, mesuré avec un rapport signal/bruit élevé (graphique inférieur).
 

Référence
Nonlinear chirped interferometry for frequency-shift measurement and χ⁽³⁾ spectroscopy

E. Neradovskaia, B. Maingot, G. Chériaux, C. Claudet, N. Forget, A. Jullien

APL Photonics 7, 116103 (2022); https://doi.org/10.1063/5.0109265

Contact : Aurelie.Jullien@inphyni.cnrs.fr